【引言】
與鋰離子電池相比，喬世鋰硫電池具低成本和低污染的德萊德特點，理論比容量高達~1675 mA h g-1。學和學然而，王海中間體多硫化鋰（LiPoSs）的輝華溶解度較低，導致Columbic效率低和容量衰減快。南理此外，喬世由于缺乏理論指導，德萊德原子級LiPoSs對硫主體的學和學吸附行為難以研究，顯著阻礙了硫主體的王海設計和開發。由于缺乏對異質結構硫主體上LiPoSs吸附行為的輝華原子級理解，LiPoSs吸附增強的南理起源很難闡明，但是喬世它們含有均勻暴露的晶格，二維（2D）硫主體材料可以作為密度泛函理論（DFT）計算的德萊德理想模型-處理LiPoSs吸附能和吸附位點的識別。迄今為止，學和學缺乏合適的2D異質結構模型硫主體，導致DFT計算與實驗結果之間的弱聯系。因此，需要具有2D異質結構的合理計算模型，以深入了解LiPoS吸附來源，指導硫主體材料的設計以獲得更好的性能。在這項工作設計并制造了一種新的二維異質結構MoN-VN作為模型硫主體，以調節LiPoS并獲得對雙組分材料上LiPoSs吸附行為的原子級理解。
【成果簡介】
近日，澳大利亞阿德萊德大學的喬世璋和華南理工大學的王海輝（共同通訊）作者等人，研究了二維（2D）異質結構的MoN-VN作為新型硫主體的結構和性能特征。理論計算表明，可以通過摻入V來調整MoN的電子結構，增強的多硫化物吸附。另外，原位同步X射線衍射和電化學測試，揭示了MoN-VN中多硫化物的有效調節和利用。在2 C下，MoN-VN鋰硫電池的容量為708 mA h g-1，循環500圈時，每個循環的容量衰減低至0.068％，其硫載量為3.0 mg cm-2。相關成果以“2D MoN-VN Heterostructure to Regulate Polysulfides for Highly Efficient Lithium-Sulfur Batteries”為題發表在Angewandte Chemie International Edition上。
【圖文導讀】
圖1 MoN-VN的結構表征
（a）MoN-VN的AFM圖像；
（b）MoN-VN的HAADF-STEM圖像和其對應的mapping圖；
（c，d）MoN-VN的HAADF-STEM的圖像。
圖2 MoN-VN的光譜分析圖
（a）MoN-VN和MoN的同步NEXAFS Mo LIII邊緣和LII邊緣光譜圖;
（b）MoN，MoN-VN和MoN-VN LiPoS的Mo 3d XPS光譜圖（紅色，藍色，綠色和灰色曲線分別對應Mo3+，Mo4+，Mo5+和Mo6+）。
圖3 S/MoN-VN、MoN-VN、MoN的電池性能圖
（a）兩個硫電極的倍率性能；
（b）S/MoN-VN的不同速率的放電/充電曲線圖；
（c）S/MoN-VN的不同速率的CV曲線圖；
（d）MoN-VN/LiPoS/MoN-VN和MoN/LiPoS/MoN對稱電池的阻抗圖；
（e-f）在1C，2C的電流密度下，兩個硫電極的循環性能和CE圖。
圖4 DFT計算V-MoN和MoN的性能表征圖
（a-d）V-MoN-Li2S2，V-MoN-Li2S4，MoNLi2S2和MoN-Li2S4的結構優化圖（綠色，紅色，紫色，黃色和藍色球體代表Mo，V，Li，S和N）；
（e）V-MoN和MoN表面上Mo的DOS圖；
（f）S/MoN-VN的原位同步XRD等高線圖與相應的放電曲線圖。
【小結】
本文采用2D異質結構MoN-VN作為硫主體，來調節硫化鋰，計算獲得MoN-VN上吸附硫化鋰的原子級原因。通過原位同步XRD證實，2D MoN-VN異質結構與2D MoN相比，具有更高的硫利用效率。根據DFT計算，MoN的電子結構可以通過摻入V來調控，從而增強對多硫化鋰的吸附能力。因此，MoN-VN鋰硫電池具有高的充電/放電容量和優異的循環穩定性。這項工作為異質結構硫主體材料中多硫化物吸附的起源提供新的見解。此外，這種新的2D異質結構材料有望刺激更多的2D雜化材料，這些材料可能應用于其他能量儲存設備。
文獻鏈接：2D MoN-VN Heterostructure to Regulate Polysulfides for Highly Efficient Lithium-Sulfur Batteries（Angew, 2018, DOI: 10.1002/anie.201810579）。
本文由材料人編輯部張金洋編譯整理。
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