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布朗大學孫守恒JACS.:金屬間化合的L10

【引言】

布朗大學孫守恒JACS.:金屬間化合的L10

質子交換膜燃料電池(PEMFC)通過燃料的布朗耦合氧化和氧氣還原將儲存在燃料(如氫氣或酒精)中的化學能轉化為電能。在該能量轉換裝置中,大學的鉑(Pt)作為催化劑在氧化和還原反應過程中是孫守屬間必不可少的。但是恒J化合,Pt催化劑本身顯示出緩慢的布朗4-電子氧還原反應(ORR)動力學并且在腐蝕性反應環境中缺乏所需的長期穩定性,這是大學的我們不希望的。因此,孫守屬間通過理解Pt與許多含氧反應中間體的恒J化合結合能以及通過使Pt與第一行過渡金屬M合金化,致力于改善Pt上的布朗ORR催化。

【成果簡介】

近日,大學的在美國布朗大學孫守恒教授(通訊作者)課題組的孫守屬間帶領下,與美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室、恒J化合加拿大達爾豪西大學、布朗美國布魯克海文國家實驗室華中科技大學合作,大學的報道了如何穩定金屬間化合的孫守屬間L10-MPt合金納米顆粒(NPs)結構中的第一行過渡金屬,以及如何用Pt的原子層圍繞L10-MPt以增強Pt催化劑用于燃料電池的氧還原反應(ORR)。以8nm FePt納米粒子為例,證明了Fe可以在具有5埃Pt殼層的核/殼結構化L10-FePt/Pt中更有效地穩定。Fe在合金核心中的存在誘導了薄Pt殼的壓縮,特別是Pt殼的兩個原子層,進一步改善了ORR催化。這導致在0.1M HClO4溶液(在室溫和60℃)和在80℃的膜電極組件(MEA)中Pt的ORR性能大大提高。L10-FePt/Pt催化劑在半電池ORR測試中具有0.7A/ mgPt的質量活性,并且在MEA中,80°C下在0.6和0.95V之間的30000次循環后沒有顯示出明顯的質量活性損失,達到美國能源部2020年目標(質量活性損失<40%)。相關成果以題為“Fe Stabilization by Intermetallic L10-FePt and Pt Catalysis Enhancement in L10-FePt/Pt Nanoparticles for Efficient Oxygen Reduction Reaction in Fuel Cells”發表在了J. Am. Chem. Soc.上。

【圖文導讀】

1 不同納米顆粒的微觀形貌表征

(A)C-L10-FePt NPs的TEM圖像;

(B)L10-FePt NPs的二維EELS元素映射圖像,其中Fe為綠色,Pt為紅色;

(C)L10-FePt NP的STEM-EELS線掃描;

(D)C-L10-FePt/Pt NPs的TEM圖像。

(E)L10-FePt/Pt NP的二維EELS元素映射圖像,其中Fe為綠色,Pt為紅色;

(F)L10-FePt/Pt NP的STEM-EELS線掃描。

2 L10-FePt?NP和L10-FePt/Pt?NP的HAADF-STEM圖像表征

(A)代表性L10-FePt NP的HAADF-STEM圖像;

(B)代表性L10-FePt / Pt NP的HAADF-STEM圖像;

(C)L10-FePt / Pt NP具有約2個Pt殼原子層及其放大圖

3 L10-FePt?NP和L10-FePt/Pt?NP的結構表征

(A)L10-FePt NPs的Pt L3-edge;

(B)L10-FePt NPs的Fe K-edge;

(C)L10-FePt/Pt NPs的Pt L3-edge;

(D)L10-FePt/Pt NPs的Fe K-edge;

(E)L10-FePt和L10-FePt/Pt的XRD圖譜。L10(fct型)FePt的標準峰用藍線表示(JCPDS:65-1051)。

4 L10-FePt/Pt催化劑的電化學性能表征

(A)L10-FePt在壽命初期(BOL)和ADT測試(在60℃,在氧飽和的1M HClO4中5000次循環)測試后的ORR極化曲線;

(B)L10-FePt/Pt和商業Pt在BOL和ADT測試(在60℃下在氧飽和的1M HClO4中5000次循環和10000次循環)測試后的ORR極化曲線;

(C)L10-FePt/Pt和商業Pt催化劑在BOL和ADT測試后的質量活性;

(D)L10-FePt/Pt和商業Pt催化劑在BOL和ADT測試后的半波電位變化。

5 L10-FePt/Pt催化劑的活性表征

(A)商業TKK-Pt和L10-FePt/Pt催化劑在組裝的MEA上的H2-空氣燃料電池極化曲線;

(B)在ADT期間的商業TKK-Pt,L10-FePt/Pt和8nm Pt催化劑在燃料電池中高達30000次循環的電化學活性表面積;

(C)在ADT期間的商業TKK-Pt,L10-FePt/Pt和8nm Pt催化劑在燃料電池中高達30000次循環的質量活性。

6 組裝MEA測得H2-空氣燃料電池極化曲線

分別由L10-FePt/Pt(22wt%的Pt負載率,Pt負載量為0.103mgPt/cm2)和8nm Pt催化劑(23wt%的Pt負載率,Pt負載量0.097mgPt/cm2)組裝成MEA記錄的H2-空氣燃料電池極化曲線。

小結

團隊提供的證據表明,具有?2原子層的Pt殼的金屬間化合的L10-FePt/Pt對于活性ORR催化的快/深Fe蝕刻是化學穩定的。光滑的薄Pt殼由于其與L10-FePt核的外延結合而被壓縮,并且核/殼L10-FePt/Pt NPs比8nm Pt納米顆粒或商業TKK-Pt納米顆粒(2nm)具有更高的催化活性,在燃料電池測試中顯示出優異的質量活性,并具有更好的耐久性。作為比較,在相同的燃料電池測試條件下,商業TKK-Pt的質量活性下降了56%。 團隊正在努力縮小L10-FePt納米粒子的尺寸以實現更高的質量活性。此外,團隊正在擴展這一概念,并正在準備其他L10-MPt/Pt納米顆粒(M = Co或CoNi)作為PEMFC應用的強大催化劑。

文獻鏈接:Fe Stabilization by Intermetallic L10-FePt and Pt Catalysis Enhancement in L10-FePt/Pt Nanoparticles for Efficient Oxygen Reduction Reaction in Fuel Cells(J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.7b12829)

本文由材料人編輯部學術組木文韜編譯,材料牛整理編輯。

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