【引言】

通過使用半導(dǎo)體材料光催化將水分解產(chǎn)生氫氣是廈門將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔化學(xué)能的有前景的方法，并且已經(jīng)引起了相當(dāng)大的大學(xué)關(guān)注。然而，廈門大多數(shù)半導(dǎo)體光催化劑由于其窄的大學(xué)光譜響應(yīng)間隔和高的載流子復(fù)合速率而表現(xiàn)出低的光催化活性。目前已經(jīng)開發(fā)了許多策略來處理這些問題，廈門例如能帶工程，大學(xué)形態(tài)剪裁，廈門用金屬或非金屬助催化劑加載以及設(shè)計新型反應(yīng)體系。大學(xué)目前獲得的廈門純水光催化制氫的最高能量轉(zhuǎn)換效率僅為1％。然而，大學(xué)這還遠遠達不到工業(yè)化的廈門最低要求。 因此，大學(xué)尋求新的廈門有效策略來進一步提高半導(dǎo)體基催化劑的光催化效率正變得越來越迫切。

【成果簡介】

近日，大學(xué)廈門大學(xué)的廈門李劍鋒教授（通訊作者）團隊開發(fā)了一種高活性的CdS核心-金等離子體衛(wèi)星納米結(jié)構(gòu)復(fù)合催化劑，可有效促進可見光下水分還原產(chǎn)氫。與純CdS相比，由于Au衛(wèi)星的表面等離子體共振（SPR）效應(yīng)，這種催化劑表現(xiàn)出高400倍以上的光催化活性。此外，它們的活性強烈依賴于納米顆粒的粒徑，并且在可見光照射下使用CdS-16nm Au獲得了非常高的光催化氫產(chǎn)量6385μmolg^-1h^-1。通過調(diào)整催化劑的結(jié)構(gòu)和反應(yīng)條件，對CdS核-金等離子體衛(wèi)星催化劑的增強機理進行了全面的研究。 結(jié)合近場增強和“熱”電子轉(zhuǎn)移的協(xié)同效應(yīng)已被揭示，并且導(dǎo)致了巨大的增強。相關(guān)研究成果“CdS core-Au plasmonic satellites nanostructure enhanced photocatalytic hydrogen evolution reaction”為題發(fā)表在Nano Energy上。

【圖文導(dǎo)讀】

圖一?CdS-Au納米結(jié)構(gòu)的裝配示意圖及物理表征

（a）CdS核-金等離子體衛(wèi)星納米結(jié)構(gòu)的裝配過程

（b）CdS-16nm Au復(fù)合催化劑的SEM圖像

（c）CdS-16nm金復(fù)合催化劑的HRTEM圖像

（d）CdS-16nm Au復(fù)合催化劑的EDS元素映射

圖二?CdS- Au復(fù)合材料的光學(xué)性能表征

（a）CdS的量子效率（黑色）和UV-Vis DRS光譜（藍色）

（b）CdS-16nm Au的16nm Au納米顆粒的紫外-可見吸收光譜（黃色），量子效率（黑色）和UV-Vis DRS光譜（紅色）

（c）CdS-16nm Au的時域有限差分（FDTD）模擬模型

（d）CdS-16nm Au納米結(jié)構(gòu)表面上的電磁場分布

圖三 反應(yīng)機理圖

（a，b）使用（a）裸Au納米粒子和（b）二氧化硅分離Au納米粒子的“熱”電子誘導(dǎo)的pNTP與DMAB的反應(yīng)的示意圖

（c）使用55nm Au和55nm Au @ SiO2在638nm激光照射下pNTP的SERS光譜。

（d）不同催化劑在不同個體波長下的氫氣產(chǎn)生速率

圖四 產(chǎn)氫性能對比

（a）CdS和復(fù)合催化劑在不同波長下的氫產(chǎn)率。

（b）不同粒徑的Au納米粒子的紫外-可見吸收光譜。

圖五 產(chǎn)氫性能

（a）使用具有不同Au載量的復(fù)合催化劑的光催化H2析出量。

（b）Au負(fù)載量為1.16wt％的CdS-Au復(fù)合催化劑的光催化H2釋放的循環(huán)測試

圖六 電化學(xué)表征

（a）在硫酸鈉溶液中CdS和CdS-16納米金的LSV掃描

（b）CdS和CdS-16nm Au的電化學(xué)阻抗譜

【小結(jié)】

本文設(shè)計了一種CdS核心-金等離子體衛(wèi)星納米結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出非常高的光催化氫生產(chǎn)率。通過水熱法合成花狀硫化鎘納米粒。使用APTMS作為偶聯(lián)劑將金納米粒子均勻地組裝在CdS表面上。經(jīng)過APTMS修飾后，CdS納米粒子表現(xiàn)出帶正電荷的表面，使得CdS能夠有效地捕獲表面帶負(fù)電的Au納米粒子。通過調(diào)整催化劑的結(jié)構(gòu)和反應(yīng)條件，對CdS核-金等離子體衛(wèi)星催化劑的增強機理進行了全面的研究。 結(jié)合近場增強和“熱”電子轉(zhuǎn)移的協(xié)同效應(yīng)已被揭示，并且導(dǎo)致了巨大的增強。 這項工作很好地表明，SPR的增強可以大大提高傳統(tǒng)半導(dǎo)體光催化劑的光催化活性，從而為開發(fā)用于太陽能轉(zhuǎn)換的高效光催化劑提供了有前途的策略。

文獻鏈接：CdS core-Au plasmonic satellites nanostructure enhanced photocatalytic hydrogen evolution reaction(Nano Energy. DOI.org/10.1016/j.nanoen.2018.04.048)

本文由材料人編輯部學(xué)術(shù)組微觀世界編譯供稿，材料牛整理編輯。

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