1.【導(dǎo)讀】

理解和控制開放量子系統(tǒng)中的今日退相干、實現(xiàn)長相干時間對量子信息處理是量表料牛至關(guān)重要的。盡管目前單個系統(tǒng)上已經(jīng)取得了巨大進展，征材單自旋的今日電子自旋共振（ESR）被證明具有納米級別的分辨率，但要進一步理解許多復(fù)雜固態(tài)量子系統(tǒng)中的量表料牛退相干需要將環(huán)境控制到原子級別，這可能要通過掃描探針顯微鏡的征材原子/分子表征和操作能力實現(xiàn)的。近期，今日掃描隧道顯微鏡中ESR的量表料牛實現(xiàn)為這一目標提供了可能，其可以對相干振蕩進行演示，征材并獲得具有實際空間原子分辨率的今日核自旋。然而，量表料牛該方法固有的征材基于電流的傳感限制了相干時間。

2.【成果掠影】

基于以上研究背景，今日德國雷根斯堡大學(xué)Lisanne Sellies與Jascha Repp教授（共同通訊作者）等人展示了泵浦探針ESR-原子力顯微鏡（AFM）對并五苯分子非平衡三重態(tài)之間電子自旋躍遷的量表料牛監(jiān)測,躍遷光譜表現(xiàn)出亞納米電子伏特的光譜分辨率。相關(guān)研究成果以“Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy”為題發(fā)表在最新一期Nature期刊上。征材

3.【核心創(chuàng)新點】

1. 展示了單分子電子自旋共振ESR- AFM的原子級表征手段。
2. 亞納米電子伏特的光譜分辨率可對分子進行局部區(qū)分，電子自旋可以相干操縱幾十μs。

4.【數(shù)據(jù)概覽】

圖1. 諧振驅(qū)動下的三線態(tài)衰變和ESR-AFM光譜。? 2023 Springer Nature

（a）實驗裝置示意圖。

（b）沒有RF脈沖（紅色）和有寬RF脈沖（黑色）下測得的T₁狀態(tài)的衰減。

（c, d）并五苯-h₁₄的T_X-T_Z和T_X-T_Y躍遷的ESR-AFM光譜。

圖2. PTCDA和并五苯分子的ESR-AFM光譜。? 2023 Springer Nature

（a）并五苯-d₁₄和PTCDA在較寬頻率范圍內(nèi)的ESR-AFM光譜。

（b）PTCDA分子在1,250 MHz頻率附近的放大光譜，顯示出不對稱的線形。

（c）原子級分辨的兩個PTCDA和一個并五苯分子的等高AFM圖像。

圖3. 質(zhì)子化和全氘化五苯分子的拉比振蕩和ESR-AFM光譜。? 2023 Springer Nature

（a）驅(qū)動T_X-T_Z躍遷（f_RF= 1,540.5 MHz）的拉比振蕩顯示相干自旋操縱。

（b）并五苯-d₁₄（紅色）的ESR-AFM光譜，比并五苯-h₁₄（灰色）的共振窄得多。

（c）并五苯-d₁₄的拉比振蕩衰減時間較長，為16 ± 4 μs。

圖4. 并五苯不同取向分子和不同同位素的ESR-AFM光譜和拉比振蕩。? 2023 Springer Nature

（a）用CO功能化尖端測量的幾個單獨并五苯分子的AFM形貌圖像。

（b）并五苯-h-d₁₃同位素物分子（藍色）顯示出與兩個單獨并五苯分子-d₁₄完全不同的ESR-AFM 光譜。

（c）兩個分子T_X-T_Z和T_X-T_Y躍遷的拉比振蕩。

5.【成果啟示】

本工作介紹的單分子ESR-AFM表征對未來基礎(chǔ)研究具有重要意義。單分子ESR-AFM可以與原子操作和表征相結(jié)合，從而為了解量子元素退相干的原子起源和基礎(chǔ)量子傳感實驗鋪平道路。同時，該系統(tǒng)在非熱平衡狀態(tài)下被引入和研究，從而消除了在液氦溫度和大磁場下測量的需要。在10 μs尺度上的自旋相干性研究是未來人造量子系統(tǒng)和基礎(chǔ)局域量子傳感實驗的一個重要飛躍。

原文詳情： Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy. https://www.nature.com/articles/s41586-023-06754-6。