深海熱液生命起源假說和陸地熱泉生命起源假說是熱泉探索地球上生命起源環境的兩大主要理論。陸地熱泉生命起源假說指出，新研學網生命可能誕生于地表熱泉區域這一開放性環境。究進
近日，中國科學院南京地質古生物研究所南景博副研究員，與日本國立材料科學研究所（NIMS）羅舜欽博士，澳大利亞新南威爾士大學Quoc Phuong Tran博士等多家單位的學者合作，發現鐵硫化物在早期地球陸地熱泉中通過非酶催化作用對氣態二氧化碳（CO2 ）還原和前生命有機分子形成的潛在作用，這一過程或為生命起源提供了關鍵的化學基礎。該研究為理解地球早期生命起源提供了新方向，并指出了鐵硫化物在陸地熱泉生命起源假說中的重要性。成果發表在最新一期的《自然?通訊》（Nature Communications）雜志。
地球早期熱液系統中富含鐵硫化物，這些鐵硫化物可能類似于現代代謝系統中的酶輔因子，參與了生命前的化學反應。前人對于鐵硫化物參與生命起源的研究多集中于海底的堿性熱液噴口，認為其溫度、壓力、pH差和蛇紋石化產生的高氫氣（H2 ）濃度可能為前生命碳固定提供了良好條件。然而，另一些科學家認為，陸地熱泉由于同樣具備豐富的礦物、化學物質以及陽光輻射（圖1），可能提供了一種新的生命起源可能性。
為探究鐵硫化物在陸地熱泉前生命碳固定的作用，研究團隊在實驗中合成了一系列鐵硫化物（四方硫鐵礦）納米顆粒（圖2），包括純鐵硫化物和摻雜了錳、鎳、鈦和鈷等金屬的鐵硫化物樣品，這些金屬元素在熱泉環境中較為常見。通過實驗，他們發現這些鐵硫化物在特定溫度（80–120°C）和常壓下可催化H2 驅動的CO2 還原反應，并用氣相色譜儀對生成的產物甲醇進行了定量測定（圖3）。
研究顯示，摻錳的鐵硫化物在120°C的反應條件下表現出顯著的催化效果。特別地，在紫外-可見光（300–720 nm）和增強紫外光（200–600 nm）照射下，摻錳的鐵硫化物催化活性進一步增強。這一結果揭示光能可能在這一反應中發揮了激發作用，促進了化學反應的進行。研究團隊還發現，水蒸氣的引入可進一步提升反應活性，這指示陸地熱泉蒸汽噴口可能是早期地球非酶有機合成的關鍵場所。
為了深入探究鐵硫化物在催化H2 驅動的CO2 還原反應機理，研究團隊進行了原位漫反射傅里葉變換紅外光譜（DRIFTS）分析，發現這一反應可能通過逆水煤氣變換反應（RWGS）途徑進行，即先將CO2 還原生成一氧化碳（CO），然后進一步氫化生成甲醇。在此基礎上的密度泛函理論（DFT）計算顯示，錳在鐵硫化物中的摻雜不僅降低了反應的活化能，還可能提供了一個高效的電子傳遞位點，增強了反應的效率（圖4）。此外，鐵硫化物的氧化還原特性使其具備與現代代謝酶類似的催化功能，為前生命碳固定提供了化學基礎。
該研究揭示了早期地球陸地熱泉中的鐵硫化物在前生命碳固定中的潛力，為探索生命起源提供了新方向，進而為未來尋找地外生命提供依據。
該研究得到了國家自然科學基金、現代古生物學和地層學國家重點實驗室開放基金、核資源與環境國家重點實驗室基金、澳大利亞研究理事會探索項目以及未來學者獎、日本文部科學省（MEXT）材料納米架構世界頂級研究中心及北海道大學光激子工程項目的支持。
論文信息：Nan,J.,Luo,S.,Tran,Q.P. et al. Iron sulfide-catalyzed gaseous CO2 reduction and prebiotic carbon fixation in terrestrial hot springs. Nat Commun 15,10280 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54062-y
圖1 早期地球陸地熱泉概念圖(Alex Bosoy 繪制)
圖2 掃描透射電子顯微鏡顯示鐵硫化物（四方硫鐵礦）催化劑特征
圖3模擬陸地熱泉不同條件下金屬摻雜鐵硫化物催化H? 還原CO? 的反應
圖4密度泛函理論（DFT）計算CO? 在純鐵硫化物和摻錳鐵硫化物表面上的加氫反應
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