【材料牛注】
中國科學院上海高等研究院在合成氣直接制烯烴方面取得重大進展，上海題為“Cobalt carbide nanoprisms for direct production of lower olefins from syngas”的高研最新研究成果于北京時間2016年10月6日發表在《自然》（Nature）上。
【背景簡介】
在能源化工領域，重直接制烯烯烴是磅合一種基礎且非常重要的高附加值化工原料。近年來，成氣為緩解對石油資源的烴材依賴，國內外研究利用煤炭或天然氣資源直接或間接制備烯烴。料牛其主流的上海制備技術包含兩大步驟，如能減少反應步驟，高研將合成氣直接高選擇性合成烯烴，重直接制烯將體現出流程更短、磅合能耗更低的成氣優勢。
合成氣經費托反應路線可以直接制烯烴，烴材其是料牛在CO和H2在催化劑作用下，通過費托（Fischer-Tropsch，上海簡稱FT）反應路線合成烯烴（也稱FTO）的過程。但是，其過程有諸多因素的制約，為了實現更好的FTO催化性能，有必要開發全新的催化活性位結構。
【成果簡介】
中國科學院上海高等研究院的鐘良樞和孫予罕（共同通訊作者）等人通過采用全新催化劑活性位結構——鈷錳催化劑，發現在溫和的反應條件下（250℃和1~5 atm），該催化劑可實現高選擇性合成氣直接制備烯烴，甲烷選擇性可低至5%，低碳烯烴選擇性可達60%，總烯烴選擇性高達80%以上，烯/烷比可高達30以上；同時，產物碳數呈現顯著的窄區間高選擇性分布，產物分布完全不服從經典的ASF規律，體現出很好的FTO性能。這項研究對拓展合成氣催化轉化領域有重大意義，此外，它還具有很高的經濟效益，將有利于促進我國煤化工的發展。
【圖文導讀】
表1 鈷錳催化劑在不同H2/CO比和反應壓力下的催化性能
圖1 煤基合成氣直接高效制備烯烴示意圖
圖2 反應初始階段，?CoMn?催化劑的催化性能
（a）CO的轉化以及產物選擇性與反應時間的函數；（b）烯烴與石蠟的比值與反應時間的函數；（c）烴產物的分布與反應時間的函數；（d）碳鏈的增長率（α）與反應時間的函數。
圖3 ?達到穩態后，CoMn?催化劑的TEM照片
（a,b）低倍數TEM照片；（c, d, e）高倍數TEM照片；（d）晶格條紋的距離（長度）；（f）Co2C平行六面體納米顆粒示意圖，有四個矩形面和兩個菱形面。
圖4 Co2C和Co不同晶面上，形成CH2CH2，CH3CH3的能量分布
（a）Co2C(101)晶面；（b）Co2C(020)晶面；（c）Co2C(111)晶面；（d）Co(0001)晶面。選擇晶面上中間狀態的CHX?+?CHX（其中x?=?2或3）作為所有能量曲線的零點。黑色路徑是CH2+CH2?→CH2CH2；綠色路徑是CH2 +?CH2?+?2H→CH2CH2?+?2H→CH2CH3?+?H→CH3CH3；紅色路徑是CH3 + CH2?+ H→CH2CH3?+?H→CH3CH3；藍色路徑是?CH3 +?CH3→CH3CH3。
文獻鏈接：Cobalt carbide nanoprisms for direct production of lower olefins from syngas（Nature, 2016, DOI:10.1038/nature19786）（文獻全文PDF已上傳至材料人資源共享交流群 425218085）
同期NEWS & VIEWS鏈接：Catalysis: Cobalt gets in shape（Nature, 2016, DOI:10.1038/538044a）
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本文由材料編輯部學術組風之翼供稿，材料牛整理編輯。
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